黒天狗と南蛮天狗は地球に不時着した宇宙人で、故郷に帰るために黒天狗党を組織し、ルミノタイトを探していたのだった。お互いの正体を知り、ルミノタイトの暴走を前にして黒天狗とイサミ達は戦いを止める。そして暴走を止めるため、花丘博士の指揮のもと黒天狗党としんせん組は力を合わせ、宇宙船の中のルミノタイト反応炉へと向かう…！

黒天狗が宇宙に飛び立つ日がやってきた。鴨之丞は花丘家を訪れ、長い旅に出ると最後の別れを告げる。また黒天狗党内では、ヨロイ天狗と銀天狗が後継者に指名されるが、突然のことに二人とも動揺を隠しきれない。一方イサミ達は、宇宙船の発射時刻が近づいていることを知り、謎の男を救い出すために秘密基地に潜入するが、南蛮天狗の特殊能力で変身を解かれてしまう…！

黒天狗党の香港支部が突如閉鎖され、異変を感じたニイハオ三姉妹が再来日した。ライチはしんせん組と決着をつけられると喜ぶが、黒天狗党から謎の男を救出することで頭がいっぱいのイサミは取りつくしまもない。一方、反乱を起こして謹慎中だったゴールデン天狗は、独自に世界征服の目標を達成するため、イサミ達に挑戦状を突き付けてきた。

からくり天狗が潜伏するというマンションの地図をくの一にもらったイサミ達は、早速見張りを始める。帰りに菊丸とケイが一緒に遊んでいるところに出会ったイサミ達は、菊丸が心を開き始めていると感じるが、その晩ケイの帰りが遅くなり、菊丸から何かに怯えているような電話がかかる。イサミ達は急ぎマンションに向かうが、からくり天狗に捕まってしまった…！

黒天狗が若い男の姿となって四天王の前に現れた。謎の多い会長の秘密を探るため、銀天狗とヨロイ天狗は会長の過去を知る唯一の人物、観柳斉を訪問する。そして銀天狗の催眠術で、昔芹沢ジャパンビルの場所にあった屋敷を巡る不思議な話を聞き出した。一方、黒天狗の目的が世界征服ではないと知ったからくり天狗とゴールデン天狗は激しく動揺し、ついに反旗を翻す。

芹沢ビルの地下に黒天狗党の秘密基地があることをイサミ達から聞いた観柳斉は、単身で調査に乗り込むが、そこでわかったのは、芹沢会長がここ数日行方不明ということだけだった。一方イサミ達は偶然菊丸に出会い、彼のポケコンのデータから芹沢ジャパンの秘密の地下通路を探し出し、黒天狗党の秘密基地に侵入するが…。

黒天狗党は、城址公園の地下に眠っていた巨大なルミノタイトをついに発見した。くの一からの報告でそれを知ったイサミ達は、黒天狗党の手に渡ることを阻止しようとする。しかし四天王に阻まれ、ルミノタイトを載せたロコモービルが発進してしまった。くの一と謎の男が止めようと中に乗り込むが、それは謎の男を捕えるため黒天狗が仕組んだ罠だった…！

世界征服を目論む黒天狗党のルミノタイト探査装置は順調に稼働していた。イサミ達は黒天狗党に先回りしようと、城址公園で見つけた秘密の通路から地下に潜入する。そこでルミノタイトの小石を見つけたところで平助重助の運転するターボモグラが現れ、イサミ達は変身して迎撃するが、庭に空いた穴から地下に入ってきていた観柳斉に一部始終を目撃されてしまった…！

帰りの遅いケイを捜しに出たイサミ達は、カラス天狗に追われる謎の男を見つける。男が追い詰められていることを知ったイサミは一人で変身、父かも知れない謎の男を救うため怒りに任せて剣をふるうが、それによって龍の剣の力が暴走してしまった。カラス天狗は撃退できたが、ケイを危険な目に会わせたということで、イサミとトシ・ソウシは喧嘩別れとなり…。

芹沢ジャパンビルの地下に黒天狗党の宇宙船兵器があることを知ったイサミ達は、芹沢ジャパンと黒天狗党の関係を確かめるため、芹沢会長を訪問する。イサミ達は宿題を口実に社内を案内してもらうが、怪しいところは見当たらない。だが地下でカラス天狗が出現、ケイがさらわれてしまい、後を追ったイサミ達は巨大な宇宙船を見つけた。必死で無関係を装う会長だが…。

イサミの前に現れた菊丸が、伯父・鷹丸と一緒に作ったメカ・スズメバチでイサミをからかう。だが、勝手にメカを持ち出したことを鷹丸に叱られて、菊丸は寂しそうに走り去ってしまった。放っておけず後を追いかけたイサミ達だが、地下の秘密通路に落ち、巨大な地下工場にたどり着く。そこでは巨大宇宙船兵器を完成させた黒天狗党が、盛大な記念式典を開いていた。

またまた現れたクモ男。まんまとお宝を盗んで逃げたかと思いきや、突然起きた大通りの大陥没で警察のお縄にかかってしまう。この陥没の原因はトンネルの落盤と解明されたが、どうやら市民の知らないトンネルが大江戸市の地下を縦横に巡っているらしい。そして陥没騒ぎも収まらないうちに、留置所にいるはずのクモ男から、新たな犯行予告が大江戸市警に突き付けられた…！

スケートを楽しむはるか先生とイサミたちは、芹沢会長の孫・ルリ子と出会う。一同はお気に入りのドラマを見ようとはるか先生の部屋に向かうが、そこにカラス天狗の姿が。黒天狗がはるか先生を狙っていると見たイサミたちは周辺を見張るが、女忍者の正体がはるか先生に違いないと睨んだヨロイ天狗の罠にはまってしまう。

実は調理が苦手なイサミの母・玲子。料理番組にゲスト出演することになって猛特訓するが、潜入したゴールデン天狗の仕業で、玲子の作ったパンダパンはスタジオいっぱいに膨張した上、大暴れしてしまうという騒動に。それから数日後、リベンジを誓ってパン作りの特訓に勤しむ玲子の元に、事件の報が。なんと巨大なパンが郊外の変電所に出現したというのだ。

イサミの住む大江戸市にもいよいよ地下鉄が開通。ところが開通式に到着した列車は、正体不明の機関車だった。SL好きの芹沢会長秘蔵のロコモービルが、間違って地下鉄の路線に乗り入れてしまったのだ。ロコモービルが暴走を始め、飛び乗ったイサミたちはくい止めようとするが、線路から飛び出したロコモービルは乗客を乗せたまま市街地を走りだしてしまう…！

間近に迫った大江戸小学校の芸術祭。イサミのクラスは、粗大ゴミを使ったリサイクルロボの製作に取り組んでいるが、当日までに完成しそうにない。そこに現れた菊丸は、イサミが自分の家来になるなら手伝ってやると言うが、イサミに断られる。そこで菊丸は伯父・鷹丸が開発中だったロボットを呼び寄せ、それを中に入れることで密かにリサイクルロボを完成させるのだが…。

学校にいるイサミに謎の男から電話がかかってきた。黒天狗の秘密基地に潜入したが、カラス天狗との戦いで深手を負い、助けを求めてきたのだ。黒天狗は秘密兵器のエネルギー源として地下に眠るルミノタイトを必要としており、その計画を阻止するにはシステムを破壊するしかない。謎の男からそのための特殊な回路を預かったイサミたちは、秘密基地に忍び込む…！

イサミの部屋の押し入れには、地下に通じる隠し通路があった。その奥にはご先祖が使っていたと思われる地下工房が。そのころ、雪見堂に古い書物を売ろうとする怪しい小学生が現れ、観柳斉たちが駆け付けると、その本は龍の剣などについて書かれた花丘家のご先祖の日記だった。ご先祖たちは不思議な石を手に入れ、地下工房で黒天狗と戦うための武器を作っていたのだ。

ケイは恐竜展の会場で可愛らしい二匹の動物と出会った。ミーオという名のその動物、実はゴールデン天狗が愛玩するヒマラヤの生物だった。だがその一匹が逃げ出し、野犬に襲われ傷ついているところをケイに救われる。そののち不思議な力でもう一匹のいる黒天狗の地下研究所に目指して走るが、追い詰められて激昂し、発光すると同時に巨大化して暴れ出してしまった…！

城址公園に銀杏を拾いにきたイサミたちは、地面に開く大きな穴を偶然発見した。穴の奥深くには、光を発する奇妙なカプセルが…。イサミたちの通報で江戸末期の地層から掘り出されたカプセルには傷一つなく、何の物質で出来ているのか見当もつかない。カプセルは博物館で調査されることになったが、その輸送中に怪しいヘリコプターが現れる。

黒天狗党は、宇宙船兵器に必要なブラッドベリ回路を完成させる。だが輸送中のスリップ事故で落としてしまい、ドングリ拾い来ていたケイ達に拾われてしまった。ケイ達はその部品をガンバマンのパワーアップアイテムだと思い込み、本物のガンバマンに届けようとする。ヨロイ天狗に追い詰められるケイ達。そこに助けに現れたのは、何と二人のガンバマンK（キング）だった…！

芹沢会長が突如入院し、見舞いに来た銀天狗が完成した秘書ロボットを連れて来る。特定の声と人格をロボットにインプット出来ると聞いた会長は、イサミを指名した。花丘家の玄関に置かれたロボットは、イサミがボタンを押したことで「イサミ2号」と名乗り、イサミの真似をしながら後を着いて回る。イサミは最初は辟易しながらも、徐々に愛着がわくように。ところが…。

イサミたちのクラスメイト、江川貫太郎は大のUFO好き。念願かなってUFOを目撃するが、マユコたちには信じてもらえない。UFOの存在を確かめるため、イサミ達は貫太郎とUFOが姿を消したと思われる大江戸山へ向かう。そこでUFOに遭遇するが、その正体は黒天狗党の宇宙船兵器だった。そうとは知らない貫太郎はUFOに飛びつき、秘密基地の中に入り込んでしまう…！

黒天狗党の記念映画を作るという銀天狗に頼まれ、教頭は平助、重助、ヒロコの4人で映画を撮ることに。一方イサミたちは市内マラソンに参加するトシの応援に来ていたが、からくりでパワーアップした三輪車で並走していたケイが、風にあおられ沿道の映画撮影所に転落してしまう。ケイを探しに来たイサミたちが見たのは、そこで映画制作に勤しむカラス天狗たちだった…！

授業でイサミの描いた絵が、クラスの優秀作品に選ばれた。ところがその絵を見た教頭はびっくり。絵には街を突き抜ける不思議な光が描かれていたが、その正体は黒天狗党が開発・実験中のレーザーシステムだったのだ。秘密を守るため、黒天狗の命を受けた教頭は平助重助に絵を盗ませようとするが、放課後の学校で怪光線の謎を追っていたイサミたちと鉢合わせしてしまう…！

ニイハオ三姉妹にルミノタイト100を奪われ、「しんせん組」の正体まで知られてしまったイサミ達。しかし、結晶を横取りをしようとしたからくり天狗に怒ったジャスミンは、そのことを本部には報告しなかった。ルミノタイト100を持ち出して、しんせん組に勝負を挑むライチに対し、イサミ達はからくり人形から新たなアイテムを受け取り、果し合いの場所へと向かう。

精神力をエネルギーに変える物質・ルミノタイト。その結晶化に成功した花丘博士は、黒天狗党に追われていた。博士は結晶を国立エネルギー研究所に預けようとするが、ニイハオ三姉妹に狙われ、イサミ達にルミノタイト100を託して自分がおとりになる。ところが研究所に忍び込んでいた平助重助、さらにニイハオ三姉妹との大混戦で、結晶を奪われてしまう…！

黒天狗党香港支部から「ニイハオ」と日本にやってきたニイハオシスターズ。武術・妖術を巧みに操るライチとタピオカは、花丘博士を捕えようとイサミを誘拐、TVを通じて花丘博士に姿を現せと呼びかける。そしてイサミは姉妹たちから、黒天狗が世界征服のため、博士が開発した超エネルギーを必要としていると聞かされる。一方トシとソウシは、イサミの救出に向かうが…。

平助と重助が、観柳斉が大切にしている古文書に目を付けた。今こそ黒天狗党の正式な構成員に昇格するチャンスと、2人は新開発のターボモグラに無断で乗り込み、地中から花丘家を目指す。まんまと古文書を盗み出したものの、開いていた入口から入ったケイがターボモグラを発進させてしまう。ケイを載せたターボモグラがたどり着いたのは、何と黒天狗党の地下本部だった…！

イサミたちの前に現れたニセのガンバマン。学校のプールを汚し、焼き肉を食い荒らしたかと思ったら、パチンコで大当たりしたり、ゴミの分別をPRしたり。すべては「しんせん組」がイサミたちと深い関係にあるとみたカラス天狗7号の挑発だった。ガンバマン好きのケイは、ニセモノの正体を暴こうと単身で尾行をするがあっさり捕まってしまい、イサミたちは助けに向かう。